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　　乏燃料后處理首端過(guò)程中一個(gè)步驟。目前廣泛應(yīng)用的固體核燃料一般是制成元件的形式(外面是包殼，里面是燃料芯)。包殼有鋁包殼、不銹鋼包殼、鋯或鋯合金包殼等；燃料芯的材料有鈾燃料(金屬鈾，二氧化鈾，鈾合金，陶瓷體)、钚燃料、釷燃料等不同類(lèi)型。對(duì)于不同的燃料芯，以及考慮到采用的化學(xué)分離過(guò)程中的特殊要求，所用的溶解方法也不相同。

　　切斷后的元件和去殼后的的核燃料芯體一般用硝酸溶解，燒結(jié)的二氧化钚、釷和二氧化釷在硝酸中溶解緩慢，可以加入氟離子作催化劑，以便加快溶解過(guò)程，即使如此，氧化釷在硝酸中的溶解仍是緩慢的。對(duì)鈾—鋁合金元件可用硝酸溶解，但需以硝酸汞催化劑使鋁溶解加快，亦可用氫氧化鈉—硝酸鈉溶液將鋁溶去，再用硝酸的溶解鈾。

　　國(guó)外概況： 乏燃料溶解包括兩個(gè)部分：一是去殼；二是溶芯。對(duì)于生產(chǎn)堆元件國(guó)外均采用化學(xué)去殼法。對(duì)于鋁合金殼均采用堿溶解的方法。其基本原理如下：

　　鋁是一種兩性金屬，它既溶于酸，又能深于堿，而鈾則不溶于堿。因此元件的鋁包殼通?？捎脷溲趸c溶解。鋁殼與氫氧化鈉發(fā)生如下反應(yīng)：

　　2Al+2NaOH+2H2O→2NaAlO2+3H1↑

　　氫氣與空氣混合，在濃度為4—75%(體積)的范圍內(nèi)，達(dá)到燃點(diǎn)時(shí)可引起爆炸。為了保證過(guò)程的安全，需盡量減少反應(yīng)產(chǎn)生的氫氣量。在氫氧化鈉溶液中加入適量的硝酸鈾，可將上述反應(yīng)生成的氫氣抑制在最小值。其近似的總反應(yīng)為：

　　Al+0.85NaOH+1.05NaNo3→NaAl2+0.9NaNo2+0.15NH3↑+0.2H2O

　　習(xí)慣上稱(chēng)氫氧化鈉與硝酸鈉的混合液為混合堿。它與鋁殼反應(yīng)生成的氨氣與空氣混合，在濃度為15.7—27.4%(體積)的范圍內(nèi)也有爆炸的危險(xiǎn)，但爆炸限比氫氣窄得多，因而較易控制。所以用堿深解鋁殼時(shí)都加入硝酸鈉。

　　其溶解過(guò)程如下：

　　先在溶解器內(nèi)加一定量的潤(rùn)濕水(上一批元件去殼后的漂洗水)，再加入元件和濃混合堿，通入稀釋空氣和攪拌空氣，通過(guò)溶解器夾套用蒸汽加熱升溫至沸點(diǎn)。鋁殼完全溶解所需的時(shí)間是通過(guò)實(shí)驗(yàn)確定的。溶殼完畢后，向溶解器夾套通入冷卻水，待降至50℃后，將偏鋁酸鈉廢液從溶解器中轉(zhuǎn)出，并送至廢水處理和貯存廠房。然后用去離子水漂洗鈾芯，漂洗水抽出后留作下批元件去殼時(shí)的稀釋水(即潤(rùn)濕水)。

　　對(duì)于鋯合金、鎂合金、不銹鋼材料作包殼的元件，化學(xué)脫殼的方法各有不同，其產(chǎn)生的廢液也不同如下表所示：

　　化學(xué)去殼產(chǎn)生的廢液量

　　溶 解 劑 溶解器材料 廢液量，m3/tU

　　鋁合金 NaOH+NaNO3 不銹鋼 2—2.5

　　鎂合金 H2SO4 不銹鋼 3.5—3.8

　　鋯合金 NH4F+NH4NO3 Nionel 3—3.4

　　不銹鋼 H2SO4 鈦或銥合金 4.5—5

　　金屬鈾易溶于硝酸，其溶解過(guò)程可分為三個(gè)階段。第一階段，當(dāng)硝酸濃度大于45%(一般為50%，相當(dāng)于10.4M)，溶解器的自由空間充滿(mǎn)空氣，溶液尚未沸騰時(shí)，有如下反應(yīng)：

　　U+4HNO3→UO2(NO3)2+2NO+2H2O (1)

　　由于硝酸濃度很高，反應(yīng)生成的一氧化氮又與硝酸反應(yīng)：

　　2NO+4HNO3→6NO2+2H2O (2)

　　3N2O4

　　因此，在第一階段溶解1克分子鈾要消耗8克分子硝酸，酸的消耗量很大(每溶解1在分子鈾所消耗的硝酸克分子數(shù)稱(chēng)為酸耗)。反應(yīng)生成了大量的氣體。使排氣量產(chǎn)生一個(gè)陡峰。排氣峰值通常在溫度為80—95℃時(shí)出現(xiàn)。由于鈾溶于硝酸的反應(yīng)可放出大量熱，因此溶解溫度很快上升。溶液沸騰后，排氣速度急劇下降。

　　由于反應(yīng)第一階段酸的消耗量很大，溶解器酸的濃度很快下降至25—45%，溶液繼續(xù)沸騰，反應(yīng)進(jìn)入第二階段。這時(shí)，反應(yīng)(1)仍高速進(jìn)行，但是由于酸濃度的降低，反應(yīng)(2)逐漸減慢，相應(yīng)地酸耗亦逐漸減少。同時(shí)，部分二氧化氮?dú)怏w在冷凝器中與蒸汽冷凝液發(fā)生如下反應(yīng)：

　　6NO2+3H2O→3HNO3+3HNO2 (3)

　　生成的亞硝酸又按下式分解：

　　加熱

　　2HNO2→NO+NO2+H2 (4)

　　反應(yīng)(3)生成的硝酸回流入溶解器，實(shí)際酸耗顯著降低。

　　由于鈾的不斷溶解，溶解器中硝酸濃度繼續(xù)降低。當(dāng)硝酸濃度低于25%時(shí)，溶解過(guò)程即進(jìn)入第三階段。這時(shí)，鈾溶解仍按反應(yīng)式(1)進(jìn)行。但是，由于酸濃度較低，一氧化氮已不可能與硝酸反應(yīng)。在缺氧條件下，一氧化氮不被氧化為二氧化氮而隨尾氣排走，這時(shí)每溶解1克分子鈾要消耗4克分子酸。如果有氧化存在，一氧化氮即被氧化為二氧化氮：

　　2NO+O2→2NO2 (5)

　　因而，可以回收為硝酸返回溶解器中。這時(shí)，每溶解1克分子鈾可回收2克分子硝酸。但這是理論值，實(shí)際酸耗約為3克分子。

　　與金屬鈾一樣，二氧化鈾也易與硝酸反應(yīng)，生成硝酸鈾酰和氮的氧化物，部分反應(yīng)式如下：

　　UO2+4HNO3→UO2(NO3)2+2NO2+2H2O (6)

　　2UO2+6HNO3→2UO2(NO3)2+NO2+NO+3H2O (7)

　　3UO2+8HNO3→3UO2(NO3)2+2NO+4H2O (8)

　　4UO2+10HNO3→4UO2(NO3)2+N2O+5H2O (9)

　　美國(guó)巴威爾廠認(rèn)為，硝酸濃度大于8M時(shí)，反應(yīng)按式(6)進(jìn)行，反之按式(8)進(jìn)行。

　　2NO+O2→2NO2 (10)

　　2NO2+H2O→HNO3+HNO2 (11)

　　因此，二氧化鈾的溶解總反應(yīng)式可表示為：

　　UO2+3HNO3+0.25O2→UO2(NO3)2+NO2+1.5H2O (12)

　　UO2+2HNO3+0.5O2→UO2(NO3)2+H2O (13)

　　和金屬鈾的溶解一樣，二氧化鈾在間歇溶解器中溶解時(shí)，也出現(xiàn)排氣峰，該峰值一般在溶解1小時(shí)內(nèi)出現(xiàn)，最高排氣量可達(dá)一般排所量的10倍左右。

　　對(duì)于動(dòng)力元件，國(guó)外均采用切數(shù)據(jù)一浸到法。

　　輕水堆核電廠乏燃料后處理廠的首端處理主要包括燃料元件的剪切和溶解以及溶解排氣的處理和廢包殼—端頭的處理。圖1示出法國(guó)阿格UP3工廠的首端處理流程圖。從圖1可以看出，后處理時(shí)，首先用貯存廠房的乏燃料轉(zhuǎn)運(yùn)工具將乏燃料從貯存水池，通過(guò)燃料檢測(cè)裝置運(yùn)入燃料組件剪切機(jī)。在剪切機(jī)，燃料被剪切為小節(jié)并落入回轉(zhuǎn)溶解器。燃料溶解液以除碘和澄清—調(diào)料后，送溶劑萃取工序。溶解器排氣經(jīng)一系列凈化處理后，通過(guò)煙囪排入大氣，而廢包殼和端頭經(jīng)清洗后送去中間貯存。

　　對(duì)于鋁包殼高濃鈾元件，國(guó)外一般采用鋁、鈾共溶的流程。

　　這類(lèi)元件的溶解是在含有Hg2+離子的硝酸溶液中進(jìn)行的。鈾易溶于硝酸，而鋁在硝酸中溶解時(shí)，由于在鋁表面生成Al2O3薄膜，阻礙了金屬的溶解。為此加入Hg(NO3)2，以破壞Al2O3薄膜，促使溶解過(guò)程繼續(xù)進(jìn)行。

　　Hg2+離子在金屬表面由于鋁的還原作用而生成Al—Hg齊，這種鋁汞齊不穩(wěn)定，容易被硝酸氧化而溶解，這時(shí)Hg又被氧化成Hg2+，然后Hg2+又在鋁表面被還原為鋁汞齊，如此反復(fù)循球，從而破壞了Al2O3薄膜，達(dá)到鋁的完全溶解。這里Hg2+離子起了催化作用。鋁的溶解反應(yīng)如下：

　　Hg2+

　　Al+6HNO3→Al(NO3)3+3NO2+3H2O (14)

　　Hg2+

　　Al+3.75HNO3→Al(NO3)3+0.225NO+0.15N2O+0.1125N2+1.875H2O (15)

　　反應(yīng)過(guò)程和硝酸濃度有關(guān)。高酸度時(shí)按反應(yīng)式(14)進(jìn)行，低酸度時(shí)按反應(yīng)式(15)進(jìn)行。若酸度過(guò)低，則生成的硝酸鋁發(fā)生水解。

　　Al(NO3)3+H2O=Al(OH)(NO3)2+HNO3 (16)

　　Al(OH)(NO3)2+H2O=Al(OH)2(NO3)+HNO3 (17)

　　因而酸度不宜過(guò)低，一秀采用8M硝酸。

　　鋁的溶解速度主要決定于Hg2+在體系中的氧化還原速度(由氧化還原電位決定)、Hg2+濃度和硝酸濃度。當(dāng)Hg2+濃度不小于0.005M，硝酸濃度不低于8M，在沸騰溫度下，溶解鋁的反應(yīng)速度是相當(dāng)快的。

　　影 響： 在后處理工藝流程中，乏燃料溶解是首端部分，也是關(guān)鍵的一個(gè)步驟，它對(duì)整個(gè)后處理工藝有著很大的影響。特別是對(duì)動(dòng)力堆元件的處理，由于燃料的燃耗高，不溶物增加，因此溶解不完全，就會(huì)對(duì)下續(xù)流程起著不良的作用。另外，在元件切割中，處理不當(dāng)就可能發(fā)生鋯屑燃燒的事件，在溶解過(guò)程中可能發(fā)生臨界事故等問(wèn)題。首端處理也是后處理流程中技術(shù)難度最大的部分。它要求設(shè)備高度自動(dòng)化和可靠性。因此，切斷一溶解的技術(shù)國(guó)外出只有少數(shù)的幾個(gè)國(guó)家，如美、俄、法才能。許多國(guó)家是靠進(jìn)口才解決問(wèn)題的，如印度、日本等。

　　技術(shù)難點(diǎn)： 溶解生產(chǎn)堆元件的工藝十分成熟，無(wú)技術(shù)堆點(diǎn)之處。但是對(duì)于溶解動(dòng)力堆元件，必須要用切割機(jī)。切割機(jī)是溶解乏燃料的難點(diǎn)之一。因?yàn)樵摍C(jī)器必須要可靠和遠(yuǎn)距離操作，目前只有少數(shù)幾個(gè)國(guó)家有這種技術(shù)。為了防止溶解過(guò)程中可能發(fā)生的臨界事故，世界正在開(kāi)發(fā)各種的連續(xù)溶解器，并在溶解液中加釓中子毒化劑。為了清除溶解中燃料的不溶物，世界已開(kāi)發(fā)了多種過(guò)濾器，如離子過(guò)濾器、燒結(jié)不銹鋼過(guò)濾器和玻璃棉過(guò)濾器，但是其效果都仍需進(jìn)一步的改進(jìn)。